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MOF-5衍生Fe位点单原子Fe催化剂高效驱动氧还原反应

时间:2022-04-07 17:35:19       浏览:1325
碳基负载的铁单原子催化剂(Fe SAC)是质子交换膜燃料电池的非铂催化剂,其催化性能很大程度上依赖于催化剂中活性位点的数量和利用率,很多催化剂面临活性位点数量低和利用率低的双重挑战。因此,以具有三维立方孔道结构和超高比表面积的金属有机框架材料(MOF-5)为前驱体,合成铁单原子催化剂Fe SAC-MOF-5,进而提高活性位点利用率。

首先,C-MOF-5超高的比表面积(2751 m2g-1)为活性位点FeNx提供了足够的容纳空间,使得Fe SAC-MOF-5催化剂中Fe含量高达2.35%。其次,C-MOF-5中丰富的介孔使得其具有高外比表面积(1651 m2g-1),有助于充分暴露催化剂中FeNx位点,大大提高了活性位点的利用率。


先将具有三维孔道结构的金属有机框架材料(MOF-5)在氮气气氛下经1100 ℃高温煅烧,可得多孔碳载体C-MOF-5,再将Fe(II)-邻菲罗啉络合物(Fe(phen)32+)均匀地吸附在碳载体的内外表面。经冷冻干燥和二次热解之后,制备了Fe SAC-MOF-5。如上图所示:Fe SAC-MOF-5保持了C-MOF-5的形貌和孔结构,通过球差电镜可观测到,Fe原子在碳载体上呈现原子级高密度分布,ICP测试结果表明,Fe SAC-MOF-5中Fe含量高达2.35%。

在Fe SAC-MOF-5中未发现与铁颗粒或化合物相关的衍射峰,表明超高比表面积碳载体能够在高温煅烧过程中发生团聚。扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)和小波变换的EXAFS结果均表明Fe SAC-MOF-5具有类卟啉结构,在Fe SAC-MOF-5中,铁单原子以FeNx的形式存在,每个铁原子周围配位4个N原子。

铁单原子催化剂在酸性电解液中可高效驱动ORR,并在PEMFC中具有很大应用潜力,峰值能量密度可达0.84 W cm-2。可以提高ORR催化剂活性位点数量和利用率,为更多具有超高比表面积的MOF前驱体衍生的金属单原子催化剂做铺垫。


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